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Cu/TiO2催化劑實現CO2和H2O光熱轉化制烯烴取得新進展

  

    人工光合作用能夠將CO2和H2O轉化為碳氫化合物,是實現碳循環的新途徑。如何將CO2轉化為低碳烯烴等高值化學品是目前研究的熱點和難點。中科院山西煤炭化學研究所覃勇研究團隊利用原子層沉積技術制備出一種TiO2管限域的Cu單原子層團簇催化劑,實現了光熱催化CO2和H2O高選擇性制低碳烯烴。成果以 “Photocatalytic Conversion of CO2 into Light Olefins over TiO2 Nanotube confined Cu Clusters with high ratio of Cu+”為題在Appl. Catal. B: Environ.發表,第一作者為葛會賓博士,通訊作者為覃勇研究員及張斌副研究員。

 

  該工作發展出一種以三甲基鋁和二(六氟乙酰丙酮)銅為前驅體的新型原子層沉積銅方法,并利用該方法結合模板及還原和再氧化的策略,制備出氧化鈦納米管限域Cu單原子層團簇的催化劑。反應溫度和光強的提高都能提高Cu(100)/TiO2-RO催化劑光熱催化CO2和H2O的反應活性,150 ℃時低碳烯烴的選擇性可達60%。過高的光強和溫度不利于低碳烯烴的生成,有效的光熱協同催化是實現高選擇性制烯烴的關鍵。系統控制實驗和表征表明,零價的銅物種有利于甲烷的生成,低碳烯烴選擇性與Cu團簇中Cu+/(Cu0+Cu+)呈正相關性。TiO2納米管上高分散的Cu+物種能夠控制表面碳物種的加氫,促進碳碳偶聯,提高低碳烯烴的選擇性。

  圖1. Cu/TiO2光催化劑制備示意圖.

  圖2. (a) 溫度對Cu(100)/TiO2-RO催化性能的影響. (b) 銅ALD沉積循環數的影響. (c) Cu(100)/TiO2-RO催化不同反應原料的轉化. C2、 C2=、C3=和 C4=分別為乙烷、乙烯、丙烯和丁烯. (d) Cu+物種比例與烯烴選擇性的關系.

  該工作得到了國家自然科學基金、國家杰出青年科學基金、中科院青年創新促進會、中科院低碳轉化科學與工程重點實驗室開放課題、山西省百人計劃、上海光源的資助與支持,可為進一步設計高性能人工光合作用催化劑提供新思路。

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